La croissance cristalline est une autre forme d'auto-assemblage. Cette méthode, baptisée CVD (dépôt chimique en phase vapeur) est la préférée pour les nanotubes de carbone. Elle consiste à faire "pousser" un nanotube à partir de microgouttelettes de métal (cobalt, fer, nickel) qu'on vaporise avec une vapeur de carbone. Le carbone cristallise sous forme de nanotubes.

Une autre variante consiste à déposer les gouttelettes sur les parois d'une enceinte chauffée à 900°C, qui provoque la décomposition du composé carboné. Les nanotubes croissent ainsi sur la paroi pour former un "tapis" dont la hauteur peut atteindre plusieurs millimètres.